4d 钙钛矿 SrPdO3 的结构测定与电子性质

利用屏蔽杂化泛函以及包含测试电荷/测试电荷方案中电子 - 空穴相互作用的 GW 近似，研究了最近合成的 SrPdO$_3$ 钙钛矿 [A. Galal {\em et al.}, J. Power Sources, {\bf 195}, 3806 (2010)] 的结构和基态电子结构。通过基于晶格动力学和群论方法的结构搜索，我们确定具有 $P_{nma}$ 空间群的正交相是最稳定的晶体结构。从理想立方钙钛矿结构到 $P_{nma}$ 结构的相变，是用反铁畸变声子模 $R_4^+$ 和 $M_3^+$ 的同时稳定化来解释的。我们的结果表明 SrPdO$_3$ 表现出绝缘基态，由约 1.1 eV 的 GW$_0$ 带隙证实。自旋极化计算表明 SrPdO$_3$ 采取低自旋态 ($t_{2g}^{\uparrow\downarrow\uparrow\downarrow\uparrow\downarrow}e_g^0$)，并预计在有限温度下表现出自旋激发和自旋态交叉，类似于 3$d$ 等电子 LaCoO$_3$ 的情况。这将为研究 4$d$ 氧化物中的自旋态跃迁提供新的平台，并为设计基于 4$d$ $P_{nma}$ 构建块的多功能材料提供新机遇。