统计至关重要：以DFT精度机器学习功能化环辛炔在Si(001)表面的吸附动力学
材料科学
2025-09-19 v1 化学物理
摘要
对反应性半导体表面实验的解释需要对分子动力学进行统计上显著的采样，但传统的从头计算方法因计算成本过高而受限。机器学习原子间势提供了一种有前景的解决方案，弥合了短时从头算分子动力学（AIMD）的化学精度与模拟实验所需的大规模采样之间的差距。以乙炔基功能化环辛炔在Si(001)表面的吸附为模型系统，我们证明了传统AIMD对构型空间采样不足，导致与扫描隧道显微镜和X射线光电子能谱数据存在差异。为解决这些不一致性，我们采用预训练的等变消息传递神经网络，仅用几千个AIMD快照进行微调，并将其整合到“分子枪”工作流程中。该方法生成了10,000条独立轨迹，速度比AIMD快1000倍以上。这些模拟恢复了稀有中间体，阐明了吸附构型之间的竞争，并重现了实验上占主导的顶位[2+2]环加成几何构型。我们的结果表明，预训练基础模型的微调能够实现对复杂表面成键和断键事件的统计收敛、化学精确模拟，为协调半导体功能化中的原子理论与实验系综测量提供了一条可扩展的途径。
引用
@article{arxiv.2509.14828,
title = {Statistics makes a difference: Machine learning adsorption dynamics of functionalized cyclooctine on Si(001) at DFT accuracy},
author = {Hendrik Weiske and Rhyan Barrett and Ralf Tonner-Zech and Patrick Melix and Julia Westermayr},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.14828},
year = {2025}
}
备注
6 figures