钙钛矿铁电弛豫体中的静态与动态偶极/应变涨落

我们发展了一种理论来研究钙钛矿弛豫体中偶极/应变涨落的特性。除了软TO和TA声子外，我们还考虑了与 $\mathrm{Pb^{2+}}$ 离子在高对称角位置周围的偏离中心位置之间的随机跳跃相关的另一种运动自由度，从而构建了一个耦合的TO-TA-赝自旋模型来描述钙钛矿弛豫体。结果表明，在均匀TO模式（软模）失稳发生之前，具有纳米尺度调制 ($\mathbf{q}\sim 0.1\mathbf{a}^{*}$) 的TA模式有可能先发生失稳，这产生了关于极化和剪切应变的静态非均匀结构。这似乎表明弛豫体中非均匀性的内禀起源，其被视觉化为PNR的随机分布。我们还研究了声子谱密度分布。结果表明，当 $\mathrm{Pb^{2+}}$ 离子随机跳跃的弛豫时间与 $\mathbf{q}\sim 0.1\mathbf{a}^{*}$ 处的TO声子频率可比时，计算得到的声子谱密度再现了被称为“瀑布”的特征。