基于可微玻尔兹曼估计器的机器学习力场稳定性感知训练
机器学习
2025-02-26 v3 无序系统与神经网络
材料科学
化学物理
计算物理
摘要
机器学习力场（MLFFs）是分子动力学（MD）模拟中从头算方法的一个有吸引力的替代方案。然而，它们可能会产生不稳定的模拟，限制了其模拟长时间尺度现象的能力，并损害了估计可观量的质量。为了应对这些挑战，我们提出了稳定性感知玻尔兹曼估计器（StABlE）训练，这是一种多模态训练过程，利用参考量子力学计算和系统可观量的联合监督。StABlE 训练并行运行多次 MD 模拟以寻找不稳定区域，并通过参考可观量的监督来纠正这些不稳定性。我们利用玻尔兹曼估计器（这是隐式微分技术向更广泛随机算法类的推广）实现了穿越 MD 模拟的高效端到端自动微分。与基于主动学习的现有技术不同，我们的方法不需要额外的从头算能量和力计算来纠正不稳定性。我们在有机分子、四肽和凝聚相系统中，使用三种现代 MLFF 架构展示了我们的方法。经过 StABlE 训练的模型在模拟稳定性、数据效率以及与参考可观量的一致性方面取得了显著改进。这种稳定性的提升无法通过减小模拟时间步长来实现；因此，StABlE 训练有效地允许使用更大的时间步长。通过将可观量与第一性原理计算一起纳入训练过程，StABlE 训练可被视为一种适用于各种 MLFF 架构和系统的通用半经验框架。这使得它成为训练稳定且准确的 MLFFs 的强大工具，特别是在缺乏大型参考数据集的情况下。我们的代码可在 https://github.com/ASK-Berkeley/StABlE-Training 获取。
引用
@article{arxiv.2402.13984,
title = {Stability-Aware Training of Machine Learning Force Fields with Differentiable Boltzmann Estimators},
author = {Sanjeev Raja and Ishan Amin and Fabian Pedregosa and Aditi S. Krishnapriyan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2402.13984},
year = {2025}
}