稠密氧的螺旋链 O4 结构
材料科学
2012-01-10 v3
摘要
氧在许多方面是一种独特的元素：它是已知唯一的双原子分子磁体，并具备在高压下其固态形式中稳定迄今未曾预料的 O8 簇结构的能力。作为基本问题之一，压缩下的分子解离已在其他双原子固体（如 H2、I2、Br2 和 N2）中被报道，但对于固态氧仍属未知，这使得氧成为一个棘手的系统。我们在此报道利用基于第一性原理的晶体结构预测 calypso 方法，对分子氧解离为聚合螺旋链 O4 结构（\theta-O4）的理论预测。\theta-O4 在 2 TPa 以上稳定，并曾作为硫的第三个高压相（S-III）被观察到。我们发现分子 O8 相在 0.008 - 2 TPa 的大压力范围内保持极其稳定，其破缺由布里渊区边界上横声学声子模的压致不稳定性所驱动，最终导致 \theta-O4 的形成。值得注意的是，\theta-O4 的稳定化将氧从超导体转变为绝缘体，其具有约 5.9 eV 的宽带隙，该带隙源于氧的类 sp3 杂化轨道与价电子的局域化。（本文为以下文章的预印本版本：Li Zhu et al, Spiral chain O4 form of dense oxygen, Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. (2011), doi: 10.1073/pnas.1119375109，该文已在线发表于 http://www.pnas.org/content/early/2011/12/27/1119375109 。）
引用
@article{arxiv.1111.2104,
title = {Spiral Chain O4 Form of Dense Oxygen},
author = {Li Zhu and Ziwei Wang and Yanchao Wang and Yanming Ma and Guangtian Zou and Ho-kwang Mao},
journal= {arXiv preprint arXiv:1111.2104},
year = {2012}
}
备注
13 apages, 3 figures