氟化单层与双层石墨烯中的自旋弛豫

我们呈现了一项实验与理论结合的关于氟吸附原子在稀氟化石墨烯与双层石墨烯中对载流子自旋与动量散射作用的研究。实验自旋翻转与动量散射率及其对氟密度与载流子掺杂的依赖分别通过弱局域化与电导测量获得，并提示氟作为共振磁性杂质的作用。对于估计为数百 ppm 的氟浓度，观测到的自旋寿命在 1-10\,ps 范围。理论上，我们通过拟合密度泛函超胞计算建立了氟化石墨烯与双层石墨烯的紧束缚电子结构，并在相同器件内对自旋翻转与动量散射率进行了全面分析，旨在对两种散射通道给出一致的描述。我们发现石墨烯中的共振散射对共振能级的精确位置以及巡游载流子与局域自旋间交换耦合的大小非常敏感。实验数据指向存在弱自旋翻转散射体，其同时强烈弛豫电子动量，且近乎保持电子-空穴对称性。此类散射体将展现比稀极限下密度泛函理论所预测的更接近中性点的共振能量。在氟吸附原子上引入磁矩使我们能定性捕捉实验散射率的载流子密度依赖关系，但预测出自旋（动量）弛豫率大于（小于）测量值。我们讨论了可能导致这些差异的可能情形。我们的系统性研究揭示了准确捕捉石墨烯上吸附原子行为所涉及的复杂性。