蜂窝晶格 $\rm NiPS_3$ 的自旋模型

在范德瓦耳斯材料 $\rm NiPS_3$ 中，Ni 原子具有自旋 S=1 并实现蜂窝晶格。六个硫原子环绕每个 Ni 并将其 d 能带分裂为三个满带与两个未满带。为确定 $\rm NiPS_3$ 的自旋哈密顿量，我们使用两带半满 Hubbard 模型研究其交换机制。d 轨道间的跳跃由硫的 p 轨道介导，并在强电子关联极限下产生双线性与双二次自旋耦合。该微观模型揭示了一个铁磁双二次自旋相互作用 $\rm K_1$，从而补全了 $\rm NiPS_3$ 的最小 $\rm J_1-J_3-K_1$ 自旋哈密顿量。在块体中，铁磁最近邻 $\rm J_1$ 与更显著的第三近邻反铁磁自旋耦合 $\rm J_3$ 与文献一致，而在单层中 $\rm J_1$ 为正且相较非常小。利用变分方案，我们发现锯齿形反铁磁序是块体样品的基态。该锯齿形图案与有公度及无公度自旋螺旋相邻，这或可暗示 $\rm NiPS_3$ 单层中报道的令人困惑的结果。