自旋阻塞效应与自由基致 DNA 损伤的相干控制：关于生物自旋电子学的提议

我们研究了与 DNA 分子自旋三重态相互作用的 OH 自由基的相干控制。建立了一个分子自旋单态-三重态共振的模型哈密顿量。我们阐明，DNA 分子中的自旋三重态可以被有效占据，因为自旋注入速率可以被调节至比衰减速率大数个数量级，这归因于有机分子中小的自旋轨道耦合。由于 OH 自由基的纳秒级寿命，由注入的自旋三重态诱导的非平衡自由能势垒在室温下可持续约一微秒以上，从而能够有效阻断初始的氢抽提和 DNA 损伤。为了直接验证自旋阻塞效应，我们部署了基于 {\em ab-initio} Car-Parrinello 分子动力学的分子模拟。