电子-等离激元耦合的光谱指纹

我们研究了在积分光电子能谱（PES）和角分辨光电子能谱（ARPES）中电子-等离激元耦合的光谱指纹。为了以较低计算成本考虑电子-等离激元相互作用，我们推导了等离极化子模型，这是一种基于多体微扰理论的累积量展开、规避 GW 自能计算的方法。通过该等离极化子模型，我们预测了 Si、Ge、GaAs 和金刚石的完整谱函数以及电子-等离激元耦合效应。Si、Ge 和 GaAs 表现出明确的等离极化子能带结构，即价带展宽的重现副本，其因等离激元能量而红移。基于这些结果，(i) 我们将硅的等离卫星结构（由 PES 实验揭示）归因于出现在 L、$\Omega$ 和 X 高对称点的等离 Van Hove 奇点，(ii) 我们预测了 Si、Ge、GaAs 和金刚石中电子-等离激元耦合的 ARPES 特征。总体而言，等离极化子能带的概念成为解释凝聚态中电子过程的新范式，且本文提出的理论方法提供了一个计算上可承受的工具，以便在广泛材料中探索其效应。