熵稳定氧化物中的短程有序与局域畸变
材料科学
2024-10-30 v2 无序系统与神经网络
摘要
理想化的高熵氧化物的特征是完美的化学无序和完美的位置有序。在这项工作中，我们研究了短程有序（SRO）和局域结构畸变在多大程度上阻碍了这种理想化情景。我们以熵稳定的α-PbO₂结构为研究对象，结合实验和计算方法，比较了双组分体系(Ti,Zr)O₂和四组分体系(Ti,Zr,Hf,Sn)O₂。使用特殊准随机结构结合密度泛函理论计算来研究特定元素周围的局域畸变，揭示了显著的局域畸变，且这些畸变对化学组分的数量相对不敏感。通过有限温度蒙特卡罗模拟，我们能够重现先前实验观察到的双组分体系的SRO和转变温度。然而，理想构型熵从未达到，因此即使在合成温度下也预期存在SRO。另一方面，对于四组分体系，有序-无序转变温度显著降低且在实验上难以达到，而构型熵更接近理想值且对温度不敏感。对慢冷和淬火样品的总散射测量和对分布函数分析支持了这一观点。总的来说，我们证明了在高熵材料中，只要对相互作用强度保持可比，随着添加更多组分，SRO效应会变得不那么普遍，而局域畸变受组分数量影响较小。
引用
@article{arxiv.2406.01841,
title = {Short-range order and local distortions in entropy stabilized oxides},
author = {Solveig S. Aamlid and Sam Mugiraneza and Mario U. González-Rivas and Graham King and Alannah M. Hallas and Jörg Rottler},
journal= {arXiv preprint arXiv:2406.01841},
year = {2024}
}