边缘变形石墨烯片的自折叠与自卷曲机制：分子动力学研究

基于石墨烯的纳米折叠体（GNFs）是源自单层石墨烯的边缘连接二维堆叠单层。基于石墨烯的纳米卷曲体（GNSs）是几何形态类似石墨烯层卷成螺旋（似纸草）形式的纳米材料。GNSs与GNFs结构均引发单层石墨烯机械与光电性质的显著变化，在碳基应用中聚合出新功能。在此，我们开展全原子反应力场（ReaxFF）分子动力学模拟，研究边缘变形石墨烯片的自折叠与自卷曲。我们采用具有相似（或不同）扭转角（$\phi$,$\theta$）的初始扶手椅边缘卷曲石墨烯（AESG($\phi$,$\theta$)）结构，模拟实验上开发用于形成双卷曲片的初始构型。结果表明，AESG(0,$2\pi$)与AESG(2$\pi$,$2\pi$)分别演化为单折叠与双折叠全堆叠形态。作为一般趋势，对于高于$2\pi$的扭转角，AESG形态的自变形过程产生GNSs。低于$\pi$的边缘扭转角不足以触发自变形过程。在AESG(0,3$\pi$)与AESG(3$\pi$,3$\pi$)情形中，经过弛豫期后，其向GNS的形态转变迅速发生。在AESG(3$\pi$,3$\pi$)动力学中，通过左侧与右侧部分卷曲在形成独特GNS中的相互作用，形成了亚稳双卷曲体。在高温扰动下，向GNFs与GNSs的边缘折叠与卷曲转变在超快时间内发生。值得注意的是，AESG(2$\pi$,3$\pi$)演化为结合折叠与卷曲结构的双态，且该过程与温度无关。