使用机器学习代理集体变量采样离子胶体晶体系统的自由能景观

涂有聚合物刷的带电胶体可以通过改变易于调节的实验条件来设计，使其优先自组装成不同的晶体结构。对于给定的条件集，我们在实验和模拟中观察到热力学（亚）稳定自组装晶体结构的分布。正确量化这些胶体系统的自由能景观对于合理选择条件以优先靶向特定晶体结构至关重要。对于我们形成的一些结构，标准晶体序参数无法区分晶体之间或晶体与无定形聚集体之间的差异。我们表明，局部环境相似性描述符能够区分相关的亚稳态，但对于用于偏置MD模拟来说过于昂贵。在此，我们采用了一种来自机器学习相互作用势的方法，表明SE(3)-等变变压器网络可以作为高效评估的机器学习代理。因此，我们可以计算可访问胶体结构的相对自由能，作为不同实验相关物理旋钮的函数，这些旋钮可以将我们的系统在两种观察到的晶体类型之间引导。作为示例应用，我们展示了在保持相同吸引能的同时改变正负胶体的表面电位如何改变哪种晶体结构更受青睐。