通过仲氢衍生极化的分子间转移实现小分子的鲁棒核超极化

超极化技术的近期发展可将NMR信号相对于热极化样品增强数个数量级，使得传统上因NMR技术固有低灵敏度而无法实现的应用成为可能。然而，由于大多数超极化方法要么需要复杂的仪器，要么仅适用于相对较小的分子集合，进入门槛仍然很高。在此，我们介绍PHIPNOE，一个直接解决这两个限制的平台。PHIPNOE基于仲氢诱导极化（PHIP），这是一种公认的可扩展的超极化途径，所需仪器最少，但主要局限于发生特定化学反应的分子。我们通过定制PHIP来克服这一障碍，以产生一种特定分子的高度极化、高浓度溶液，该溶液作为极化的中间源。然后，这种'源分子'通过自旋极化诱导的核Overhauser效应（SPINOE）将极化分布到溶液中混合的多种目标分子。我们研究了化学因素对PHIPNOE的影响，并开发了一个基于分子质量和T1弛豫时间预测增强的预测模型。从PHIP超极化到PHIPNOE极化转移和信号检测的完整过程不到一分钟，该方法不需要对NMR谱仪进行任何修改，并且增强在不同分子类别间是可重复的。因此，PHIPNOE使得包括单次多维NMR、动态过程的实时监测，以及在台式谱仪上展示的300倍信号放大在内的应用成为可能，实现了实用的低场NMR，我们在其中展示了检测全氟和多氟烷基物质（PFAS）的增强灵敏度。