重新审视星际冰 grain 表面 HCO 与 CH$_3$ 的反应活性
星系天体物理
2020-02-26 v1 化学物理
摘要
星际复杂有机分子的形成目前被认为主要由星际冰 grain 表面上自由基之间的无势垒耦合所主导。先前关于非晶水表面上 CH 与 HCO 反应活性的标准 DFT 结果表明，在冰中水分子的辅助下，通过 H 从 HCO 向 CH 转移形成 CH + CO 是主导通道。然而，所采用的双自由基（即 CH/HCO）体系电子结构描述是不充分的（未使用破缺对称性（BS）方法）。在本工作中，我们通过 BS-DFT 在气相以及用一个水分子模拟冰的作用两种方式重新审视了原始结果。结果表明，采用 BS-DFT 是恰当描述双自由基体系的必要手段。在单个水分子存在下，水辅助的 H 转移表现出高能量势垒。相比之下，CHCHO 的形成被发现是无势垒的。然而，HCO 向 CH 直接 H 转移生成 CO 和 CH 呈现出极低的能量势垒，因此是自由基耦合的潜在竞争通道，并且进一步表明原始工作的物理洞见仍然成立。
引用
@article{arxiv.2002.06101,
title = {Revisiting the reactivity between HCO and CH$_3$ on interstellar grain surfaces},
author = {J. Enrique-Romero and S. Álvarez-Barcia and F. J. Kolb and A. Rimola and C. Ceccarelli and N. Balucani and J. Meisner and P. Ugliengo and T. Lamberts and J. Kästner},
journal= {arXiv preprint arXiv:2002.06101},
year = {2020}
}
备注
Submitted to MNRAS main journal. For associated supporting material refer to the publication in MNRAS. Accepted 2020 February 14. Received 2020 February 14