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揭示库仑可逆性与滞后锂硅相变之间演化的亲和性

材料科学 2017-06-02 v1

摘要

纳米结构硅负极是锂离子电池中石墨的有吸引力替代品。尽管近年来在众多硅碳复合材料方面取得了显著进展,但有意义的商业化仍然有限。尚待理解的最关键问题之一是锂硅库仑效率(即 CE)的基本原理。特别是,定量和定性地解析更长循环过程中由各种锂硅结构变化引起的 CE 改变和演化是关键所在。然而,此类工作出奇地缺乏。在此,我们提供了新的发现:迭代滞后非晶-晶态锂硅相变累积性地支配着 CE 演化,其方式在数值上有别于增量式的非晶锂硅体积变化。这种迭代,通常表现为容量衰减因素,能够在给定的锂硅反应序列中,于数百次循环内形成最高效的 CE 曲线,即最小化累积不可逆锂消耗。结合原子级探测方法,我们展示了该迭代极大地改变了电化学和结构特性,这些特性与 CE 行为同步变化。

关键词

引用

@article{arxiv.1706.00169,
  title  = {Revealing evolving affinity between Coulombic reversibility and hysteretic Li-Si phase transformations},
  author = {Ken Ogata and Seongho Jeon and Dong-Su Ko and Insun Jung and Jinhae Kim and Kimihiko Ito and Yoshimi Kubo and Koichi Takei and Shunsuke Saito and Yonghee Cho and Hosang Park and Jihyun Jang and Heegoo Kim and Jung-Hwa Kim and Yongsu Kim and Meiten Koh and Kohei Uosaki and Seok-Gwang Doo and Yunil Hwang and Sung-soo Han},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1706.00169},
  year   = {2017}
}

备注

Main body (33 pages), main figures (7 figures), supplementary information (32 pages), supplementary table (5 tables), supplementary figures (26 figures)