使用非Born-Oppenheimer量子动力学和深度学习从光电子动量分布中检索分子核运动

通过使用神经网络输入来自强场电离产生的光电子动量分布，我们检索了离子化的H$_{2}^{+}$分子随时间变化的键长。光电子动量分布由非Born-Oppenheimer时依赖薛定谔方程的直接数值求解得到。我们模拟了两种 setup：首先，分子准备处于第一个激发电子态；其次，使用从基态开始的泵-探针方案。我们表明，在两种方案中，针对冻结原子核动力学计算得到的动量分布训练的神经网络，能以绝对误差为0.2-0.4 a.u. 的水平检索随时间变化的键长。我们发现，神经网络应用于泵-探针方案得到的光电子动量分布，可用于检索平衡核间距和基态人口。这为从电子动量分布中提取分子电子特性开辟了新的视角。