反射等变扩散模型用于自然丰度同位素体转动光谱的3D结构确定

结构确定对于识别未知有机分子是必要的，例如天然产物、法医样本、星际介质和实验室合成物中的分子。转动光谱学通过提供关于小有机分子通过其转动惯量的精确 3D 信息来实现结构确定。利用这些转动惯量，Kraitchman 分析可确定同位素取代坐标，即所有具有自然同位素丰度（包括碳、氮和氧）原子的无符号 $|x|,|y|,|z|$ 坐标。虽然无符号取代坐标可验证结构猜测，但缺失的 $+/-$ 符号使得仅从取代坐标确定实际结构具有挑战性。为解决这一逆问题，我们开发了 KREED（Kraitchman 反射等变扩散），一种生成式扩散模型，可从分子式、转动惯量以及重原子的无符号取代坐标推断分子的完整 3D 结构。当提供所有重原子的自然同位素丰度取代坐标时，KREED 的 top-1 预测在 QM9 和 GEOM 数据集上以 >98% 的准确率识别正确 3D 结构。当取代坐标仅限于部分碳原子时，QM9 上准确率保持为 91%，GEOM 上为 32%。在从文献收集的实验测量取代坐标测试集上，KREED 在 33 个案例中正确预测了 25 个的全原子 3D 结构，展示了其在无上下文转动光谱 3D 结构确定中的实验适用性。