利用飞秒激光脉冲四波混频重构热分子中的振动态

我们提出一种方法,用于重构由一般激发激光脉冲激发的分子的振动量子态。与已有方法不同,该方法不要求激发前的分子处于纯态,从而能够处理初始处于热激发态这一重要情形。即使只有单一初始能级被显著占据,布居数较小的初始能级仍可能对未知振动态有重要贡献,因此必须将其纳入考虑。除了激发脉冲外,该方法还在非共线几何构型下使用两束入射短激光脉冲在分子中产生四波混频。重构过程中所使用的测量是激发激光脉冲在不同延时下的出射四波混频脉冲光谱。一个重要的特点是,该方法不需要详细了解激发态之间的分子跃迁矩,也不需要详细了解任何入射激光脉冲,而是通过在主数据采集之前或之后的单独实验中采用一个或多个标定激光脉冲来规避这一要求。对标定激光脉冲的唯一要求是:其光谱的恒定部分共同覆盖激发激光脉冲的光谱范围,并且每个标定脉冲的恒定部分应与另一标定脉冲具有足够的光谱重叠,以便布居到两个相同的能级上。最后,我们讨论了将本文的重构方法推广到更一般情形,从而提出通过带标定的微扰进行量子态重构的新思想。