使用机器学习能量势检测反应路径——高能CF₃CHOO的分解
化学物理
2026-07-07 v1
摘要
表征高能Criegee中间体的分解产物对于评估它们对大气化学演化的影响至关重要。在这里,使用一种通用的、微观分辨的方法来确定CF₃CHOO的分子断裂途径和产物。它们包括直接形成CO₂ + CHF₃(HFC-23)、HF + CO₂ + CF₂,以及仅从静态反应路径计算中不明显的断裂途径。计算得到的HFC-23形成概率为14%,与最近测量值(7.9⁺⁰.⁴₋₀.₂)%定性一致,考虑到两种方法的差异。几乎所有分解途径都发现了非统计动力学,模拟表明过剩能量可以将反应结果从最小能量路径上转移。结果凸显了机器学习势能面在阐明大气相关中间体的多步反应机制方面的能力,超越了传统的主方程/电子结构方法,提供了对动力学作用的分子级理解。
引用
@article{arxiv.2607.06380,
title = {Reaction Pathway Detection using Machine-Learned Energy Potentials -- Decomposition of Energized CF$_3$CHOO},
author = {Cangtao Yin and Markus Meuwly},
journal= {arXiv preprint arXiv:2607.06380},
year = {2026}
}