从第一性原理快速估算无机材料的可合成性窗口
材料科学
2026-05-27 v1
摘要
快速预测材料的可合成性条件仍然具有挑战性，即使假设在热力学平衡条件下合成。仅基于凸稳定 Hull 的方法会忽略有限温度效应，而声学基于相图的计算计算量巨大。本文演示了高通量生成相优势图的高效方法，作为温度和气体反应物部分压力的函数，这有助于弥合计算预测与实验合成之间的差距。我们采用对元素相参考能量进行零温度总能的拟合，以改进形成焓的计算，同时使用机器学习原子势快速确定振动熵和热容。得到的相优势图可以被实验者直观理解，并可用于将稳定 Hull 之上的能量转化为合成条件。针对选定的氧化物、硝化物、硫化物和磷化物体系，以及48个更复杂的三元金属磷硫化物系统生成相优势图。计算得到的相优势图与实验合成文献 generally 表现出良好的一致性，计算成本大幅降低，相较于依赖基于 DFT 声学计算的常规方法。我们识别出了若干在明确的热力学窗口下稳定的化合物，即使它们在零温度稳定 Hull 中呈现为次稳定。该方法可用于快速估算任何无机材料的合成条件。
引用
@article{arxiv.2605.27162,
title = {Rapid estimation of synthesizability windows of inorganic materials from first principles},
author = {Finja Tadge and Javier Sanz Rodrigo and Andrea Crovetto},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.27162},
year = {2026}
}