反铁磁-顺磁相变附近α-FeOOH（针铁矿）的拉曼光谱研究

利用偏振拉曼光谱在300 K至473 K温度范围内研究了针铁矿（α-FeOOH）的合成粉末、矿石样品与矿物单晶。在不同散射构型中观测到的振动模式的对称性被明确确定。将拉曼活性模式归属于确定的原子振动得到了两类晶格动力学计算的支持：经验壳模型与ab initio DFT。一些拉曼活性振动在反铁磁-顺磁相变附近的线形参数温度依赖关系，表明该化合物中存在显著的自旋-晶格耦合。在此方面最具信息量的是位于387 cm$^{-1}$的$B_{3g}$声子，它叠加在宽散射背景上并呈现出明显的非对称Fano线形。在非弹性温度（$T_{\text{N}}$ = 393 K）以上的顺磁态中，非对称性增强，表明该模式与底层激发连续谱之间存在强相互作用。结合我们的实验结果以及α-FeOOH磁结构与输运性质的已有数据，讨论了激发背景的起源。我们推断，该背景最可能源于磁激发，而$B_{3g}$声子的非对称形状是该模式与所述Fe-O1-Fe自旋二聚体之间线性自旋-声子耦合的结果。另一种机制，即$T_{\text{N}}$以上声子与热激活载流子的相互作用，亦被考虑。