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线性烷烃量子化学的自由基片段多体展开

化学物理 2026-06-30 v1 量子物理
作者: Daniel Sierra-Sosa , Jorge Saavedra , Santiago Solares , Gregorio Toscano-Pulido
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摘要

我们为线性烷烃的量子化学引入了二体水平的自由基片段多体展开(MBE2)。与片段分子轨道(FMO)中采用氢封端原子和静电嵌入的异裂键断裂不同,我们进行C-C键的均裂以产生开壳层自由基片段(CH3, CH2),这些片段在孤立状态下用限制性开壳层Hartree-Fock (ROHF)处理。二体MBE2组装公式仅从四个独特的片段计算中重建总烷烃能量,无论链长如何,从而降低了最大量子比特需求。我们针对从丁烷(C4H10)到二十六烷(C26H54)的11种线性烷烃,将该框架与五种能量求解器(RHF, CCSD, VQE, ADAPT-VQE和SQD)进行了基准测试。MBE2分解实现了C26H54的12.3倍量子比特缩减(从368到30量子比特),并通过对称性利用实现了12.8倍的独特计算缩减。MBE2-VQE和MBE2-SQD(在IBM量子硬件上执行)紧密跟踪其各自的经典MBE2参考,表明基于片段化的量子化学对于将量子求解器扩展到大型分子系统是可行的。

关键词

多体展开 线性烷烃 量子化学 自由基片段 VQE 量子比特缩减

引用

@article{arxiv.2606.31117,
  title  = {Radical-Fragment Many-Body Expansion for Linear Alkane Quantum Chemistry},
  author = {Daniel Sierra-Sosa and Jorge Saavedra and Santiago Solares and Gregorio Toscano-Pulido},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2606.31117},
  year   = {2026}
}