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非 Kramers 稀土氧化物中的量子顺磁性:单斜 $\rm Pr_2Ti_2O_7$

材料科学 2023-06-21 v2

摘要

对于在 rA/rB>1.78r_A/r_B>1.78 时取代支持自旋冰的烧绿石结构的 A2B2O7\rm A_2B_2O_7 单斜层状钙钛矿,人们目前对其磁性的了解甚少。我们表明,具有通过边共享超交换相互作用耦合的三维非 Kramers Pr3+^{3+} 离子网络的高质量单斜 Pr2_2Ti2_2O7_7 单晶,形成了单重态基态量子顺磁体,该体系在至少低至 1.8 K 的温度下不发生任何磁相变。利用 X 射线衍射、透射电子显微镜和磁化测量研究了层状钙钛矿 Pr2_2Ti2_2O7_7 的化学相稳定性、结构和磁性。标称组成为 Pr2_2Ti2+x_{2+x}O7_70.16x0.16-0.16 \leq x \leq 0.16)的多晶样品的合成表明,偏离 Pr2_2Ti2_2O7_7 化学计量比会导致相关结构的次生相,包括钙钛矿相 Pr2/3_{2/3}TiO3_3 以及正交相 Pr4_4Ti9_9O24_{24} 和 Pr2_2TiO5_5。在 Pr2_2Ti2_2O7_7 主相中未观察到位点无序(填充与反填充)或空位缺陷的迹象。报道了采用助熔剂浮区法(TSFZ)生长高结构质量化学计量单晶 Pr2_2Ti2_2O7_7 的工艺。单晶 Pr2_2Ti2_2O7_7 的热磁测量揭示了一个孤立的单重态基态,我们将其归因于低对称性晶体电场环境,该环境将四种不同配位 Pr3+^{3+} 离子的 2J+1=92J+1=9 重简并自旋-轨道多重态分裂为 36 个孤立单重态,从而在低温下产生各向异性的与温度无关的范弗莱克磁化率。一个小的各向同性居里项与 0.96(2)\% 的非相互作用 Pr4+^{4+} 杂质相关。

关键词

引用

@article{arxiv.2211.06758,
  title  = {Quantum paramagnetism in a non-Kramers rare-earth oxide: Monoclinic $\rm Pr_2Ti_2O_7$},
  author = {Huiyuan Man and Alireza Ghasemi and Moein Adnani and Maxime A. Siegler and Elaf A. Anber and Yufan Li and Chia-Ling Chien and Mitra L. Taheri and Ching-Wu Chu and Collin L. Broholm and Seyed M. Koohpayeh},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2211.06758},
  year   = {2023}
}

备注

18 pages, 7 figures, 6 tables