薄晶金膜光致发光中的量子力学效应

发光构成了洞察金属中热载流子过程的独特来源，包括用于传感与能源应用的等离激元纳米结构中的过程。然而，由于本质微弱，金属发光仍知之甚少，其微观起源争议强烈，其揭示纳米尺度载流子动力的潜力大体未被开发。在此，我们揭示了薄单晶金片中发光所显现的量子力学效应。具体而言，我们给出由第一性原理模拟支持的实验证据，以证明其在带间 regime 激发时的光致发光起源。我们的模型使我们能识别随金膜厚度减小而由量子力学效应导致的金发光测量变化。令人振奋的是，此类效应在厚度达 40 nm 的薄片发光信号中可观测到，这与费米能级附近电子能带结构的面外离散性相关。我们以第一性原理建模定性重现了观测结果，从而建立了金中发光的统一描述，并使其作为该材料中载流子动力与光–物质相互作用探针的广泛应用成为可能。我们的研究为未来探索众多材料体系中的热载流子与电荷转移动力铺平了道路。