分子磁体中的量子涨落与长程序

我们回顾了关于横向场对原型单分子磁体（SMM）Mn$_{12}$-乙酸盐及其新的高对称性变体 Mn$_{12}$-乙酸盐-MeOH 单晶的磁化率和磁化强度影响的研究。SMM 单晶可表现出与分子间偶极相互作用相关的长程铁磁有序。横向场增加了量子自旋涨落和磁化强度的量子隧穿，从而抑制了长程序。然而，我们发现 Mn$_{12}$-乙酸盐中居里温度被横向场抑制的速度远快于横向场伊辛铁磁模型（TFIFM）的预测。看来，Mn$_{12}$-乙酸盐中的溶剂无序导致分子磁易轴相对于晶体全局易轴产生内在的小离散倾斜分布（$\approx \pm 1^\circ$），从而产生了随机场分布，进一步抑制了长程序。研究结果与随机场伊辛铁磁体模型的预测达成了半定量一致。随后我们对高对称性 Mn$_{12}$ 变体 Mn$_{12}$-乙酸盐-MeOH 进行的磁化率研究表明，该变体具有相同的自旋结构和相似的晶格常数，但不具备与 Mn$_{12}$-乙酸盐相同的溶剂无序，其结果与 TFIFM 一致。我们研究的一个重要推论是，这两种化学性质非常相似的 SMM 中的长程序由不同的物理模型描述。