基于微观模拟自动化引擎的四价锕系元素水溶液系列性质研究

在核燃料回收与环境问题的背景下，利用多种方法理解放射性元素的性质因其危险性而仍具挑战。此外，在实验上，必须工作在足够高的浓度以达到分析工具的灵敏度，这常导致其中部分元素沉淀，且稳定某些锕系元素特定氧化态仍是难题，从而难以提取整个锕系系列中的普遍趋势。作为实验的补充，建模可用于无偏地探测水生环境中锕系元素的性质并提供预测工具。我们报道了基于均匀构建的力场、针对从 $\mathrm{Th^{IV}}$ 到 $\mathrm{Bk^{IV}}$（含 $\mathrm{Pu^{IV}}$）的整个四价锕系水溶液系列的首次分子动力学模拟。用于模拟组分间相互作用的力场包含了极化与电荷捐赠的微观效应。它们由一个基于自动化迭代 \textit{ab initio} 的引擎构建，该引擎是未来致力于生成精确力场的机器学习流程的核心要素。我们将模拟的水合锕系性质与现有实验数据比较，显示了模型的鲁棒性以及我们参数赋值引擎的合理性。此外，我们模拟的结构、动力学和水合自由能数据显示，除 $\mathrm{Am^{IV}}$ 和 $\mathrm{Cm^{IV}}$ 外，锕系性质沿系列渐进变化。