大体积有机卤化物处理钙钛矿中由工艺诱导的迥异载流子动力学

最先进的金属卤化物钙钛矿基光伏器件常采用有机铵盐AX作为表面钝化剂，其中A为较大有机阳离子，X为卤素。这些表面处理通过形成层状钙钛矿（如A2PbX4）或AX本身作为钙钛矿光活性薄膜上的表面钝化剂来钝化钙钛矿。由于对AX处理的界面影响及由此产生的光激发载流子动力学理解不完整，目前仍不清楚层状钙钛矿与AX何者为理想钝化剂。在本研究中，我们利用TRPL测量选择性探测玻璃/钙钛矿/AX的不同界面，以展示在存在A2PbX4或AX时截然不同的界面光激发态动力学。将TRPL结果与X射线衍射和纳米级显微测量相结合，我们发现AX的存在不仅钝化了表面和晶界处的陷阱，还诱导了α/δ-FAPbI3相混合，改变了玻璃/钙钛矿界面附近的载流子动力学并提高了光致发光量子产率。相比之下，A2PbI4的钝化主要局限于顶部表面附近的表面和晶界，其中PbI2的可获得性直接决定了A2PbI4的形成。这种截然不同的机制显著影响了相应的太阳能电池性能，我们发现未转化为层状钙钛矿的AX钝化允许更大的工艺窗口（例如，允许的AX浓度方差更大，这对提高最终制造良率至关重要）和更可复现的条件来实现器件性能提升，而A2PbI4作为钝化剂则产生窄得多的工艺窗口。我们期望这些结果能为开发用于钙钛矿的AX提供更为合理的途径。