离子轨道矩在分子中的制备与相干操控

具有奇数电子的分子在均匀磁场中通常表现出 paramagnetic 行为。单分子轨道矩（single-molecule toroidics）——一类开壳稀土复合物——则显示前所未有的磁化消失。通过电子自旋和轨道电流导致的时空奇异磁涡旋（即称为轨道矩的时奇异和空间奇异磁涡旋）来解释这一异常，这些涡旋携带着消失的磁偶极子。鲁棒性强，抗 stray 磁场，易受电场操控，因而引起了自旋器件、磁声学和光子器件的关注。尽管宏观轨道矩在某些延伸系统中已被观察到，但分子轨道态尚未被观察到，因为目前的实验 setup 尚不清楚如何分离携带逆旋转涡旋的退化态。我们提出了一种现实可行的脉冲辐射方案，用于极化和观察 M Dy$_6$（M = Al$^{3+}$、Cr$^{3+}$）分子中分子轨道矩的制备，其中包含耦合的 Dy$_3$ 轨道矩单元。通过顺序或同时施加三个共振微波脉冲，选择性且相干地将population转移到一个长寿命的轨道极化态中，其随后表现出的磁电特性提供了一种读出机制。我们的结果为测量和相干操控分子系统中的轨道态提供了一种策略，预计将推动分子轨道态在量子技术中的应用。