粗粒化分辨率下含自由基聚合物的电子性质预测
软凝聚态物质
2023-07-19 v3
摘要
软电子材料的性能取决于电子与构象自由度在广泛时空尺度上的耦合。对此类性质的描述需要多尺度方法，能够同时获取电子性质并采样软材料的构象空间。原则上，这可通过将充分的构象采样所需的粗粒化（CG）方法与经回溯映射至原子分辨率模型并重复量子化学计算所得的构象平均电子性质分布相连接来实现。然而，此类方法的计算需求阻碍了其于高通量计算机辅助软材料发现中的应用。本文提出一种结合机器学习与 CG 技术、可在不损失精度的前提下替代传统基于回溯映射方法的方法。我们以一类新兴软电子材料——即用于全有机储能的非共轭含自由基聚合物——为例阐释该方法。训练监督机器学习模型以学习 CG 分辨率下电子性质对聚合物构象的依赖性。随后我们参数化保留电子结构信息的 CG 模型，模拟 CG 凝聚相，并仅由 CG 自由度预测此类相的电子性质。我们通过与完整的基于回溯映射的方法对比验证本方法，发现二者吻合良好。该工作展示了所提方法加速多尺度工作流的潜力，并为开发保留电子结构信息的 CG 模型提供了框架。
引用
@article{arxiv.2209.02072,
title = {Prediction of Electronic Properties of Radical-Containing Polymers at Coarse-Grained Resolutions},
author = {Riccardo Alessandri and Juan J. de Pablo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2209.02072},
year = {2023}
}