精确与近似波函数的极化子响应理论

极化子化学是一个跨学科新兴领域，在化学、物理与工程学中呈现若干挑战与机遇。本文基于分子响应理论的化学视角，对极化子响应理论进行系统综述。我们为读者提供了一套用于发展ab initio腔量子电动力学（QED）方法响应理论的通用策略，并批判性地强调仍待澄清且需要物理与化学界协作的细节。我们表明若干既有成熟结果可应用于强耦合光-物质系统，从而带来计算物质与光子性质的新视角。讨论了Pauli-Fierz哈密顿量在极化子中的应用，聚焦于不同数学表示下算符描述的影响。我们深入审视了ab initio QED中最常用的近似，如偶极近似。我们引入了针对近期发展的ab initio QED Hartree-Fock与QED耦合簇方法的极化子响应方程。讨论聚焦于其与标准量子化学方法的异同，并给出了计算极化子性质的实用方程。