光合作用能量转移：作用检测光谱学中缺失的环节？
生物物理
2024-06-12 v1
摘要
近年来，作用检测超快光谱学已变得流行。这些方法相对于其相干检测对应物具有一些优势，能够实现具有高灵敏度的空间分辨和原位测量。然而，作用检测实验中信号产生的不同过程也存在根本性的限制。具体来说，信号发射期间非线性相互作用引起的态混合会导致一个大的静态背景，这可能会掩盖激发态动力学。这可能严重限制了作用检测光谱学在更大系统中研究能量转移的适用性。在这里，我们对来自紫色细菌的光捕获II（LH2）复合物进行了荧光检测二维电子光谱（F-2DES）。我们证明了LH2中的B800-B850能量转移过程在F-2DES中几乎不可辨别，仅代表下交叉峰强度约6.2%的上升。这与使用相干检测2DES的测量形成鲜明对比，在后者的测量中，下交叉峰以100%的对比度揭示了能量转移。我们使用具有现实实验条件的无序激子模型解释了激发态动力学的微弱存在。我们进一步推导了多发色团聚集体中激发态信号存在的一般公式，该公式依赖于聚集体的几何形状和大小，以及激子耦合和无序的相互作用。我们发现，取决于激子态结构，即使在大的聚集体中，F-2DES中的激发态动力学也可能是可见的。我们的工作表明，F-2DES中能量转移的特征可用于直接推断多发色团系统中的激子结构。
引用
@article{arxiv.2406.06784,
title = {Photosynthetic energy transfer: missing in action (detected spectroscopy)?},
author = {Ariba Javed and Julian Lüttig and Kateřina Charvátová and Stephanie E. Sanders and Rhiannon Willow and Muyi Zhang and Alastair T. Gardiner and Pavel Malý and Jennifer P. Ogilvie},
journal= {arXiv preprint arXiv:2406.06784},
year = {2024}
}