金属氟化物双晶体材料中的光激发亚稳定阳离子无序
材料科学
2026-01-26 v1
摘要
无铅晶体材料已成为用于光电器件的环保替代品。其中，Cs2AgInCl6 双晶体材料族通过强电子-声子耦合和自局域激子（STEs）的形成，实现了卓越的白光发射。尽管具有这些优势，但主导其激发态行为的根本光动力学和结构动力学仍不为人知。本文报道了 Cs2AgInCl6 双晶体材料族中一种长期存活的亚稳定相，并通过瞬态光谱学、时间分辨 X 射线衍射（TR-XRD）和 X 射线吸收（TR-XAS）等多种手段揭示了该过程及其伴随的电子和结构演变。我们发现，光激发的瞬态亚稳定相与 B 位（Ag-In）无序相关联，导致光学带隙显著降低。结合 TR-XRD 和第一性原理计算，Ag-In 无序驱动形成 Ag 富集和 In 富集域，具有毫秒级储存时间，随温度降低而储存时间延长。TR-XAS 进一步表明，光生 STEs 将 Ag+ 氧化为 Ag2+，促成了这种高度时间非对称的有序-无序转变。我们的发现表明，由空穴局域化的 STE 介导，可将双晶体材料中瞬态光激发态的存续时间延长至多毫秒级，为开发利用这些材料亚稳定相功能性提供了新思路。
引用
@article{arxiv.2601.16404,
title = {Photoinduced metastable cation disorder in metal halide double perovskites},
author = {Shunran Li and Burak Guzelturk and Conrad A. Kocoj and Donald A. Walko and Du Chen and Haidan Wen and Xian Xu and Xiaoming Wang and Bongjun Choi and Borui Li and Zhibo Kang and Cunming Liu and Suchismita Sarker and Benjamin T. Diroll and Xiaoyi Zhang and Yong Q. Cai and Yu He and Deep Jariwala and Yanfa Yan and Diana Y. Qiu and Peijun Guo},
journal= {arXiv preprint arXiv:2601.16404},
year = {2026}
}