光子、声子与分子间协同相互作用增强的光催化 CO2 还原
材料科学
2025-08-28 v2 化学物理
摘要
光催化 CO2 还原受到 CO2 活化效率低和太阳光谱利用率差的限制。在此，我们发现并揭示了光子、声子和分子之间的振动耦合机制，该机制显著增强了 CO2 光催化转化为燃料的过程。我们设计了负载在石英光学基底上的氮掺杂 Cu2O 基催化剂。N 掺杂的 Cu2O 改变了吸附 CO2 分子的线性几何构型，从而有效降低了活化势垒并促进了 CO2 解离。一旦铜基催化剂与微柱石英薄膜结合，该系统就会在 CO2 不对称伸缩振动模式与表面声子极化激元共振之间诱导振动强耦合（VSC）。这些共振源于入射太阳光子在微柱上的光热转换。利用同步辐射源（SRS）的傅里叶变换红外光谱进一步验证了共振耦合现象，直接证实了分子振动与光子-声子模式之间的相互作用。这种混合结构产生的协同作用在纯水条件下实现了 167.7 μmol h⁻¹ g⁻¹ 的 CO 产率，这是已报道的 Cu2O 基光催化剂的最高产率，比非 VSC 系统提高了 46%。这项工作揭示了一种新颖的光热机制。它进一步提供了一种通过光-振动-物质耦合来控制光催化 CO2 转化中键活化的新策略。
引用
@article{arxiv.2508.12262,
title = {Photocatalytic CO2 Reduction Enhanced by Synergetic Interactions among Photon Phonon and Molecule},
author = {Chen Sun and Yimin Xuan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.12262},
year = {2025}
}