声子对 X 射线吸收与核磁共振波谱的影响
材料科学
2015-11-09 v1
摘要
在材料科学中，结合 ab initio 计算与实验的光谱学方法通常被用于准确分析实验光谱数据。大多数最先进的第一性原理计算通常在假设平衡静态晶格的情况下进行。然而，即使核运动降至 0 K 下的零点运动，也会影响光谱。我们提出了一个基于密度泛函理论的框架，该框架在理论 X 射线近边吸收结构（XANES）和固态核磁共振（NMR）波谱中包含了量子热涨落，并能够很好地描述实验中观察到的温度效应。在 Born-Oppenheimer 和准谐近似下，我们通过从动力学矩阵生成多个非平衡构型来纳入核运动。计算得到的平均 XANES 和 NMR 光谱数据已与原理验证化合物 MgO 的实验进行了比较。实验与计算之间取得的良好一致性验证了所开发的方法，这表明通过平均单个非平衡构型来计算有限温度下的 XANES 光谱是一种合适的近似。本研究突出了声子重整化的相关性，以及热膨胀和核动力学在很宽的温度范围内对 NMR 和 XANES 光谱的相对贡献。
引用
@article{arxiv.1509.05159,
title = {Phonon effects on x-ray absorption and nuclear magnetic resonance spectroscopies},
author = {Ruidy Nemausat and Delphine Cabaret and Christel Gervais and Christian Brouder and Nicolas Trcera and Amélie Bordage and Ion Errea and Francesco Mauri},
journal= {arXiv preprint arXiv:1509.05159},
year = {2015}
}
备注
13 pages, 6 figures, 1 appendix