基于不可约导数方法参数化经验原子间势以预测热物理属性：以 ThO$_2$ 和 UO$_2$ 为例
材料科学
2025-02-18 v2
摘要
使用分子动力学模拟的经典物理属性预测精度由原子间势的质量决定。本文我们引入一种用于经验原子间势（EIPs）的训练方法，其非常适于捕捉声子及声子相关属性。我们的方法基于在密度泛函理论（DFT）计算下，将 EIP 与 Born-Oppenheimer 势的二阶与三阶不可约导数直接比较。不可约导数充分利用空间群对称性，并允许在无冗余信息的情况下训练。我们在 ThO 和 UO 的背景下展示了我们方法的保真度，其中我们优化了嵌入原子法势以及核-壳相互作用的参数。我们的 EIPs 给出的热物理属性与 DFT 吻合良好，并在声子色散与热导率预测上优于广泛使用的 EIPs。我们也获得了热膨胀与 Frenkel 对形成能的合理估计。
引用
@article{arxiv.2204.13685,
title = {Parameterizing empirical interatomic potentials for predicting thermophysical properties via an irreducible derivative approach: the case of ThO$_2$ and UO$_2$},
author = {Shuxiang Zhou and Chao Jiang and Enda Xiao and Sasaank Bandi and Michael W. D. Cooper and Miaomiao Jin and David H Hurley and Marat Khafizov and Chris A. Marianetti},
journal= {arXiv preprint arXiv:2204.13685},
year = {2025}
}