非化学计量电解质中的氧化态、Thouless泵与非平庸离子输运

Thouless对绝热粒子输运的量子化允许将整数拓扑电荷与电子带隙材料中每个原子相关联。若这些电荷是可加的且与原子位置无关，它们就为原子氧化态提供了严格定义，并且原子可被识别为离子导体中的整数电荷载流子。只要满足这些条件，电荷输运必然是对流性的，即它不能在没有显著离子流的情况下发生，我们将这种输运机制称为平庸的。我们证明，允许打破这些条件的拓扑要求，与若系统受到适当定义的周期时间哈密顿量作用时会决定Thouless泵机制的那些要求相同。这些要求的出现决定了一种非平庸输运机制，即使是在电子绝缘体中，电荷也能在无任何离子对流的情况下流动。这些结果首先用几个简单的分子模型演示，这些模型在构型空间中沿闭合回路引入虚构的原子位置时间依赖性时，展现出量子泵机制。我们最后考察了我们的发现对非化学计量碱卤化物熔体输运性质的影响，其中在构型空间中沿某些闭合回路会诱导量子泵机制的相同拓扑条件，也决定了一种非平庸输运机制，使得总电荷电流的大部分与离子电流不相关。