XPS3 (X=Fe, Ni) 单层中锯齿形反铁磁序的起源

最近，成功制备了两种单层磁性材料，即FePS3和NiPS3。尽管它们具有相同的原子结构，但两种单层表现出不同的磁性。FePS3具有面外之字形反铁磁（AFM-ZZ）结构，而NiPS3表现出面内AFM-ZZ结构。然而，由于对其磁相互作用缺乏全面理解，目前没有理论模型能够恰当描述其磁基态。这里，通过结合第一性原理计算和新开发的机器学习方法，我们构建了这两种磁性材料的精确自旋哈密顿量。与之前未能充分考虑自旋轨道耦合效应的研究不同，我们发现FePS3中的AFM-ZZ基态由竞争的铁磁最近邻和反铁磁第三近邻交换相互作用以及单离子各向异性共同稳定。而经常被忽略的最近邻双二次交换负责NiPS3中的面内AFM-ZZ基态。我们还基于精确自旋哈密顿量计算了两种单层中AFM-ZZ结构的自旋波谱，这可以通过实验研究直接验证。我们的工作为二维材料中AFM-ZZ基态的起源提供了理论框架。