Li7La3Zr2O12 中结构相变的起源
材料科学
2015-06-11 v1
摘要
石榴石型 Li7La3Zr2O12 (LLZO) 是一种固体电解质材料，具有低电导率的四方相和高电导率的立方相。利用密度泛函理论（density-functional theory）和变胞形状分子动力学模拟，我们表明四方相的稳定性取决于 Li 离子在 Li 亚晶格上的同时有序化以及保持体积不变的四方畸变，后者缓解了内部结构应变。超价掺杂在 Li 亚晶格中引入空位，增加了总熵并降低了有序化带来的自由能增益，最终稳定了立方相。我们表明，随着 Li 空位浓度（掺杂水平）的提高，立方相稳定性的临界温度会降低，且 Li 离子从一个晶体学位置到另一个位置的激活跳跃总是伴随着该相变发生。通过确定实现高电导率相的相关机制和临界浓度，本工作展示了如何利用定向合成来提高电解质性能。
引用
@article{arxiv.1209.0690,
title = {Origin of the structural phase transition in Li7La3Zr2O12},
author = {N. Bernstein and M. D. Johannes and Khang Hoang},
journal= {arXiv preprint arXiv:1209.0690},
year = {2015}
}