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分子激子—极化激元非对称光发射的起源

介观与纳米尺度物理 2019-04-26 v1

摘要

我们应用开放量子系统理论描述相干驱动分子极化激元的光发射。基于通常描述孤立分子纯去相干的微观哈密顿量,我们表明在强耦合条件下,去相干导致构成极化激元支 ±|\pm\rangle 间的能量转移。当适当计入极化激元去相干时,从上极化激元支到下极化激元支的跃迁占优,并在相干泵浦条件下导致下极化激元支的主导布居。结果,非弹性光发射主要源于下极化激元态,而与泵浦激光频率无关,从而产生非对称的光发射。此外,我们表明当考虑多个分子时,分子间耦合打破系统对称性,使原本暗的极化激元有效与光相互作用。该效应在荧光谱中表现为新的发射峰。

关键词

引用

@article{arxiv.1804.08878,
  title  = {Origin of the asymmetric light emission from molecular exciton-polaritons},
  author = {Tomáš Neuman and Javier Aizpurua},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1804.08878},
  year   = {2019}
}