无限层镍合物局部磁交换相互作用的起源

在无限层镍合物 RNiO2 (R = La, Pr, Nd) 中观察到显著的磁交换相互作用， 这些材料在掺杂后表现出非凡的超导性。尽管其结构和 Fermi 面与 cuprate 类似， 但无限层镍合物具有更大的电荷转移带隙， 这会通过氧元素影响其磁交换相互作用。本文对 LaNiO2 和掺 LaNiO2 的 17O 核磁共振 (NMR) 进行了测量， 揭示了源自 Ni-O 平面上的玻璃状自旋动力学。这表明无限层镍合物接近磁序， 且磁关联在其物理学中发挥关键作用。更重要的是， 我们分析了 17O 核的 Knight 位移和 hyperfine 耦�， 发现 Ni-Ni 超交换相互作用通过 Ni-dx2-y2 与 O-p 轨道之间的 $\sigma$ 键进行调制， 其强度仅为 cuprate 中的一个数量级。这本身无法解释镍合物中观察到的总磁交换相互作用。第一性原理 many-body 计算表明， 位于费米能级附近的 interstitial s 轨道与 Ni-d3z2-r2 轨道的耦合显著增强了超交换相互作用。这与 cuprate 中由 Cu-dx2-y2 通过氧进行的磁相互作用机制截然不同。我们的发现为理解无限层镍合物中不同磁相互作用及其在非凡超导性中的潜在作用提供了新视角。