自组装光捕获阵列的最优效率

使用描述给定晶格上能量转移的经典主方程，我们探讨了能量转移效率以及光子捕获能力如何依赖于网络连通性、转移速率和体积分数——即荧光发色团成分的数量与相对比例，例如供体（D）、受体（A）和桥接（B）发色团。对于一维AD阵列，效率的精确解析表达式表明，当自发衰减足够慢时，效率随D到A转移速率的增加而急剧上升。这一结果意味着，对于D到A转移效率低下且自发衰减缓慢的双组分AD系统，引入B发色团可以是提高效率的有效方法。对该一维系统的分析可以推广到发色团排列成螺旋或堆叠盘状棒等结构的高维系统，这为烟草花叶病毒衣壳蛋白的自组装单体提供了模型。对于堆叠盘状棒，我们观察到以下结论：（1）在格点间距固定的情况下，交错构象比重叠构象更高效。（2）对于给定A和D发色团比例，使到达受体的平均首达时间最小化的受体均匀分布，是设计具有相对较小D到A转移速率的供体-受体系统最优网络的关键。（3）对于具有较大B到A转移速率的三组分ABD系统，关键设计策略是增加与从D到B再到A发色团的方向能量流相一致的通路数量。