贵金属纳米结构的光学响应：晶面的量子表面效应

贵金属纳米结构是纳米光学中的普遍元件，其支持的等离激元模式可将光聚焦至与非局域效应相当的长度尺度，这些非局域效应源于底层电子气的量子限域和空间色散。非局域效应对于结晶贵金属天然更为显著，其相较于非晶对应物具有潜在更低的本征损耗，且特定晶面会产生独特的电子表面态。在此，我们采用量子力学模型描述影响结晶贵金属薄膜光学响应的非经典效应，并证明这些效应可利用一组称为 Feibelman $d$-参数的表面响应函数良好刻画。特别地，我们表征了金、银、铜的 (111) 和 (100) 晶面相关的 $d$-参数，强调了由电子波函数溢出以及原子层波纹产生的表面投影带隙所引起的表面效应的重要性。我们随后表明，提取的 $d$-参数可直接用于描述多种相关纳米尺度金属形貌的光学响应，包括金属超薄膜、承载极受限声学石墨烯等离激元的石墨烯-金属异质结构，以及支持局域表面等离激元的结晶刻面金属纳米颗粒。本文所列的 $d$-参数表可规避计算昂贵的第一性原理原子模拟，用以描述介观结晶金属表面光学响应中的微观非局域效应，而随着最先进纳米光学实验对低至原子尺度形貌控制能力的增强，此类表面正日益普及。