单原子运动驱动的金属纳米结光学响应

跨越亚纳米金属间隙的输运特性与系统光学响应之间的关联是一种复杂效应，由结结构的精细原子尺度细节决定。随着实验进展逐步实现对更小纳米结的输运与光学表征，需要厘清这些纳米腔中结构、电子与光学性质之间的明确联系。利用第一性原理计算，我们在此展示了一项研究：当构成腔的两个 Na$_{380}$ 团簇靠近与远离时，等离子体结的结构与光学响应同时演化。原子重排导致了系统等离子体响应的巨大迟滞，其在靠近过程中表现出跳跃接触不稳定性，在远离过程中形成跨越结的原子尺寸颈部。我们的计算表明，由于金属纳米接触中电导的量子化，原子尺度重构在决定整个系统的光学响应中起关键作用。我们观察到主导等离子体共振的强度和光谱位置的突变，并发现这些跳跃与量子化输运的跳跃在颈部横截面减小时存在一一对应。这些结果指出了原子尺度上输运与光学之间未被预见的联系，这处于当前光电子学前沿，并可由单原子的运动与操控驱动信号光学工程的新方案。