CrSBr 中磁相变的光学标记

在此，我们在第一性原理（ab initio）计算框架下并借助光学光谱技术研究 CrSBr 的层间磁有序作用。这些联合研究使我们能够明确确定光学跃迁的性质。特别地，对直接跃迁敏感的反射率（photoreflectance）测量首次得以开展。我们已证明，光学测量中可见的光诱导带间跃迁可极好地由磁基态（A-AFM）的动量矩阵元与能量差对应到能带结构。此外，我们的研究揭示了两种不同层间磁相在电子性质上的显著差异。当磁有序由 A-AFM 变为 FM 时，能带结构发生关键改变，表现为直接带隙到间接带隙的跃迁以及沿 Γ-Z 方向导带显著分裂。另外，拉曼测量显示出面内模式 B²₂g/B²₃g 之间的分裂，该分裂具有温度依赖性并可归因于不同的层间磁态，此结论得到 DFT+U 研究的佐证。而且，B²₂g 模式此前未被实验观测到。最后，我们的结果指出了层间磁性的起源，其可归因于电子性质而非结构性质。我们的结果揭示了通过调控相邻层中的层间磁有序来调谐范德瓦耳斯磁体光学与电子性质的新途径。