深紫外氟氧硼酸盐的光学各向异性与非线性

光学各向异性和非线性是光学晶体两个极其重要且诱人的性质。将这两个特征结合将产生奇迹般的效果。上转换可以通过谐波产生将固态激光光源扩展至紫外和深紫外(DUV)范围，而量子信息技术所需的下转换也依赖于此，但由于所需性质的综合要求，目前仅知少数合适的材料可作为介质。这些要求包括合适的带隙、用于相位匹配的适度光学各向异性以及强的非线性光学(NLO)响应。氟氧硼酸盐是 DUV 中实现这一效应的新型理想平台。在此，我们证明氟氧硼酸盐是 DUV NLO 材料的最佳框架，并展示了在硼酸盐中引入氟的重要意义。氟氧硼酸盐的 NLO 性能在局部晶体结构和电子态分布方面得到了显著改善。重要的是，氟的作用是控制结构，同时维持高带隙，但并不像传统假设那样直接对双折射和二次谐波产生提供大的贡献。这是由于微观电子分布以及氟态的能量位置远低于价带最大值所致。基于我们的理解，我们构建了两个人工结构，它们的表现均符合预期。