具有周期性石墨氮取代的一维碳纳米结构

杂原子取代是调控碳纳米材料化学和电子性质的有效途径。特别是，用氮原子取代石墨烯晶格中的sp2杂化碳原子(称为石墨氮)会引起电子性质的显著变化，包括可能影响电子输运的能带结构变化以及磁性。应用的一个关键要求是在扩展碳晶格中周期性和精确地掺入杂原子。在此，我们报道了两种一维碳纳米结构——一种聚合物和一种石墨烯纳米带——的表面合成与表征，它们包含周期性掺入的石墨氮原子。通过扫描隧道显微镜监测了形成纳米结构的表面反应。利用原子力显微镜研究了反应中间体和产物的键分辨化学结构，实现了石墨氮位点的原子尺度可视化。通过扫描隧道谱和密度泛函理论计算研究了纳米结构的电子性质。我们的分析揭示了局域化的氮中心电子态的存在。在气相中，当纳米结构处于中性电荷态时，这些态发生自旋极化，导致开壳层基态。当吸附在Au(111)上时，纳米结构表现出向表面的电子转移，导致闭壳层基态。我们的结果展示了一条直接且普遍适用的路线，用于合成具有潜在自旋电子学、催化和储能应用的石墨氮取代碳纳米材料。