过冷 Cu-Zr-Al 玻璃形成液体中的成核不稳定性

在过冷液体和玻璃的计算机模拟中，少数代表某些类别真实玻璃形成系统的通用模型发挥着特殊作用。最近，人们表明最广泛使用的模型玻璃形成体之一——Kob-Andersen 二元 Lennard-Jones 混合物——在相当长的分子动力学模拟中会结晶，而且事实上在较大体系尺寸下它是一种极差的玻璃形成体。因此，由于迄今为止只考虑相对较小的体系尺寸和较短的时间尺度，我们对模型玻璃形成体结晶稳定性的理解远非完整。在此，我们针对近年来在 Cu-Zr-(Al) 块体金属玻璃数值研究中密集使用的两个嵌入原子模型解决此问题。我们考虑具有高玻璃形成能力的 ${\rm Cu_{64.5}Zr_{35.5}}$ 和 ${\rm Cu_{46}Zr_{46}Al_{8}}$ 合金。探索它们在连续冷却和等温退火下的结构演化，我们观察到两个系统在足够长的模拟中都会成核，尽管 ${\rm Cu_{46}Zr_{46}Al_{8}}$ 表现出高一个数量级的临界成核时间。此外，对于较大体系尺寸（$N > 20,000$），${\rm Cu_{64.5}Zr_{35.5}}$ 实际上对结晶不稳定。两个系统结晶时均形成不同类型的四面体密堆 Laves 相。我们揭示出两个系统在液态和玻璃态下的结构含有相近数量的多四面体团簇。我们论证所模拟 ${\rm Cu_{64.5}Zr_{35.5}}$ 合金的成核不稳定性源于其成分非常接近具有 C15 Laves 相结构的稳定 ${\rm Cu_2 Zr}$ 化合物。