铁电氧化物的非线性光学响应：时域与频域内的第一性原理计算
材料科学
2022-04-12 v1
摘要
我们从第一性原理计算了铁电氧化物LiNbO、LiTaO和KNbO的二阶和三阶非线性极化率。比较了两种不同的方法：一种基于频域内的微扰方法，另一种基于电极化的时间演化。在两种方法中计算的LiNbO铁电相的二次谐波系数的频率依赖性高度一致。这进一步由LiNbO和LiTaO在0.78 eV至1.6 eV入射光子能量范围内的实验数据所验证。此外，基于实时的方法被用于估算所有所研究铁电氧化物的三阶非线性极化率。我们进一步表明，通过剪刀移位结合计算高效的独立粒子近似考虑的准粒子效应，导致所有光谱特征向更高能量移动，并减小了光学非线性的幅度。超极化率中主共振的能量表明，对于所有所研究材料，光谱可通过基本带隙内的多光子吸收来理解。
引用
@article{arxiv.2204.04985,
title = {Nonlinear optical response of ferroelectric oxides: first-principles calculations within the time-domain and the frequency-domain},
author = {Christof Dues and Marius J. Müller and Sangam Chatterjee and Claudio Attaccalite and Simone Sanna},
journal= {arXiv preprint arXiv:2204.04985},
year = {2022}
}