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基于机器学习哈密顿量的实时激发态势面非绝热分子动力学

计算物理 2026-08-08 v1
作者: Changwei Zhang , Yang Zhong , Zhi-Guo Tao , Yingzhou Li , Zhenggang Lan , Oleg V. Prezhdo , Xin-Gao Gong , Weibin Chu , Hongjun Xiang
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摘要

模拟电子与原子核耦合的非平衡动力学是化学、物理学和材料科学中的核心挑战，支配着从光催化到量子信息的现象。主要瓶颈在于缺乏一种通用、准确且高效的方法来建模完整的激发态势能面：多个电子态的势能面、力和非绝热耦合。虽然机器学习已经彻底改变了基态模拟，并在分子激发态方面显示出前景，但解决一般凝聚态系统完整多态问题的统一框架仍然难以捉摸。在此，我们引入了即时 N2{^2}AMD（神经网络 NAMD），这是一个使固体中的即时 NAMD 成为现实的机器学习框架。通过采用等变神经网络预测系统哈密顿量，该框架以远低于从头算计算的成本提供激发态能量、力和非绝热耦合向量。至关重要的是，它允许进行具有杂化泛函精度的模拟，这是以前 NAMD 无法达到的方法水平。我们用三个典型例子展示了其能力：纠正 MoS2_2/WS2_2 异质结构中传统方法预测的载流子动力学的数量级误差，模拟以前无法实现的光致铁电开关，以及在杂化泛函水平上捕获 TiO2_2 中实时的极化子形成。即时 N2{^2}AMD 超越了平衡理论的局限性，为在远离平衡状态下运行的材料预测性、第一性原理设计确立了新范式。

关键词

非绝热分子动力学 激发态势面 机器学习哈密顿量 等变神经网络 第一性原理

引用

@article{arxiv.2608.08095,
  title  = {Nonadiabatic Molecular Dynamics on Real-time Excited-State Surfaces via Machine Learning Hamiltonians},
  author = {Changwei Zhang and Yang Zhong and Zhi-Guo Tao and Yingzhou Li and Zhenggang Lan and Oleg V. Prezhdo and Xin-Gao Gong and Weibin Chu and Hongjun Xiang},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2608.08095},
  year   = {2026}
}