用于凝聚相中超快长程电子-空穴分离的非马尔可夫量子-经典棘轮

在有机光伏系统中，供体域中光生分子激子在供体/受体异质结处解离为空穴和电子，随后分离为可作为光电流提取的自由电荷载流子。一旦分离的电子与空穴的复合是光伏系统中的主要损耗机制，控制着其性能。因此，高效的光伏系统需要内置棘轮机制，即超快电荷分离与迟滞的电荷复合。为了深入了解实验观察到的超快长程电荷分离及防止电荷复合的内部工作机制，我们通过对模型系统进行数值精确的量子动力学计算，从理论上研究了由量子离域及其破坏相结合而产生的潜在棘轮机制。结果表明，源于缓慢极化子形成的非马尔可夫效应强烈抑制了电子转移回在供体/受体界面稳定的界面电荷转移态的反应，并且它在维持长程电子-空穴分离中起着关键作用。